Телефон: 8-800-350-22-65
WhatsApp: 8-800-350-22-65
Telegram: sibac
Прием заявок круглосуточно
График работы офиса: с 9.00 до 18.00 Нск (5.00 - 14.00 Мск)

Статья опубликована в рамках: IX Международной научно-практической конференции «Экспериментальные и теоретические исследования в современной науке» (Россия, г. Новосибирск, 27 декабря 2017 г.)

Наука: Физика

Скачать книгу(-и): Сборник статей конференции

Библиографическое описание:
Березин В.А., Михайлов Г.М., Фомин Л.А. [и др.] ИССЛЕДОВАНИЕ ПРОЦЕССОВ РОСТА МЕТАЛЛИЧЕСКИХ ОСТРОВКОВЫХ ПЛЕНОК ДЛЯ МАГНИТНЫХ МЕТАМАТЕРИАЛОВ // Экспериментальные и теоретические исследования в современной науке: сб. ст. по матер. IX междунар. науч.-практ. конф. № 9(9). – Новосибирск: СибАК, 2017. – С. 49-58.
Проголосовать за статью
Дипломы участников
У данной статьи нет
дипломов

ИССЛЕДОВАНИЕ ПРОЦЕССОВ РОСТА МЕТАЛЛИЧЕСКИХ ОСТРОВКОВЫХ ПЛЕНОК ДЛЯ МАГНИТНЫХ МЕТАМАТЕРИАЛОВ

Березин Всеволод Авенирович

канд. физ.-мат. наук, Институт проблем технологии микроэлектроники и особочистых материалов РАН,

РФ, г. Черноголовка

Михайлов Геннадий Михайлович

д-р физ.-мат. наук, Институт проблем технологии микроэлектроники и особочистых материалов РАН,

РФ, г. Черноголовка

Фомин Лев Александрович

канд. физ.-мат. наук, Институт проблем технологии микроэлектроники и особочистых материалов РАН,

РФ, г. Черноголовка

Черных Анатолий Васильевич

канд. физ.-мат. наук, Институт проблем технологии микроэлектроники и особочистых материалов РАН,

РФ, г. Черноголовка

Работа выполнена при поддержке РФФИ, грант16-07-00324.

 

Метаматериалы на основе наноостровков из ферромагнитного металла (Fe, Ni), разделенных тонким слоем из диэлектрика, нормального металла или антиферромагнетика (FeMn и NiO), могут обладать уникальными магнитными свойствами, интересными для создания приборов и сенсоров спинтроники, а также для исследования магнитных объектов нанометрового диапазона [1]. Для получения таких метаматериалов необходимы исследования процессов роста островковых пленок и возможностей управлять ими. С этой целью была разработана методика импульсного лазерного осаждения металла в сверхвысоком вакууме на нагретую диэлектрическую подложку с мониторингом in situ электросопротивления конденсата, успешно применявшаяся для легкоплавких металлов [2]. Регистрация временной зависимости сопротивления R(t) позволяет отслеживать различные стадии роста, включая перколяционный переход (ПП), от которого критически зависят свойства островковых пленок. ПП – это переход от полностью дискретной пленки к появлению непрерывных металлических каналов протекания тока. Изменение электрического сопротивления осаждаемой пленки металла обусловлено как увеличением количества материала на поверхности подложки, так и перераспределением его благодаря процессам диффузии и смачивания. Процесс формирования пленок, согласно общепринятой модели [3], условно можно разбить на следующие стадии: образование зародышей, независимый рост островков, укрупнение островков с образованием каналов, образование лабиринтной перколированной структуры и образование сплошной пленки. С точки зрения изучения возможности управления размерами островков в неперколированных пленках наибольший интерес для исследования представляет стадия укрупнения островков. Известно два механизма укрупнения островков: коалесценция - слияние островков в результате контакта с уменьшением суммарной площади - и «созревание» (часто называют созреванием Оствальда) - рост более крупных островков за счет диффузионного рассасывания более мелких и уменьшение суммарной длины края островков. Стадия укрупнения с созреванием изучалась нами более подробно, так как режим созревания позволяет производить продолжительный доперколяционный рост островков, как в латеральном направлении, так и в высоту, при сохранении чистыми каналов между островками. Созревание возможно только при критически низких перенасыщениях, поэтому в наших экспериментах сочетались высокие температуры, до 600 °C, и низкие скорости осаждения – от 0.2 нм/мин. Были исследованы особенности роста островковых пленок в зависимости от температуры и скорости осаждения. Главной задачей в ходе экспериментов было определять текущее состояние растущей пленки (стадию роста) и фиксировать необходимые параметры, в частности, начало ПП или переход к полностью металлической проводимости. В рамках разработанной методики были исследованы особенности роста островковых пленок в зависимости от температуры и скорости осаждения.

Методика экспериментов. В работе использовались: - вакуумная камера с базовым вакуумом 10-9 тор с нагреваемым столиком до 700°С и с возможностью напуска кислорода; - твердотельный неодимовый лазер с излучением λ = 0.54 мкм, энергией в импульсе – 300 мдж, длительностью импульса - 10 нс, частотой повторения - 1-15 Гц и мультиметр Щ300 с выводом цифрового сигнала на компьютер с диапазоном измерения сопротивлений до 1.2 Гом и шагом во времени – 0.03 сек. В качестве подложки использовали монокристаллический сапфир (R-плоскость) размером 5´5мм2 с заранее нанесенными низкоомными контактами из молибдена на расстоянии 1-3 мм.

Морфология пленок исследовались методами атомно-силовой (АСМ) и сканирующей электронной микроскопии (СЭМ). Определялись латеральные размеры и высота островков, их форма, размеры каналов между островками.

Зависимость от температуры. Островковые пленки железа выращивались при температурах 200, 300, 400, 500 и 600°С с частотой повторения лазерных импульсов 1Гц, что соответствовало скорости осаждения 0.4 нм/мин. Процесс осаждения прекращался при появлении на зависимости сопротивления от времени (на мониторе) начала резкого снижения сопротивления, свидетельствовавшего о ПП. На наблюдаемой в эксперименте in situ зависимости R(t) ПП выглядит как быстрое, и в линейном и логарифмическом масштабах, падение величины сопротивления на несколько порядков. Наличию перколированной структуры в островковых пленках, как правило, соответствуют присутствующие на их АСМ изображениях агрегаты из слипшихся островков в виде червей, меандров и лабиринтов. После остывания до 100°С на образец наносилась пленка NiO толщиной 20 нм, которая синтезировалась со скоростью 2.5 нм/мин испарением из мишени чистого никеля в присутствии кислорода с давлением 10-3 Тор и являлась по данным АСМ контроля и электрических измерений сплошной и однородной. Сопротивление остывшей пленки из островков железа, которое было порядка 100 МОм, в процессе напуска кислорода и осаждения NiO практически не менялось, т.е. никель при испарении окислялся полностью, а, с другой стороны, островки железа в процессе синтеза NiO не окислялись.

Результаты и обсуждение. Результаты приведены на рисунках 1, 2 и в таблице 1. На представленных на рисунке 1 временных зависимостях сопротивления для различных температур роста островковых пленок железа можно выделить несколько характерных областей. Начальный участок характеризуется слабым уменьшением сопротивления, когда формируется островковая структура (фаза зародышеобразования и независимого роста).

 

Рисунок 1. Зависимость сопротивления островковых пленок железа на сапфире от времени осаждения R(t) для различных температур подложки. Скорость роста 0.4 нм/мин – частота 1Гц.

 

Далее происходит укрупнение островков за счет слияния и «созревания». При этом уменьшение сопротивления происходит приблизительно экспоненциально от времени. Участок с резким падением сопротивления (на несколько порядков) обусловлен образованием перколяционных путей протекания тока. На конечном участке происходит слабое уменьшение сопротивления, связанное с формированием сплошной пленки. Из сравнения зависимостей R(t) видно, что время начала ПП увеличивается с температурой грубо от 80 до 2000 сек. Сопротивление при этом находится на уровне единиц Мом.

Анализ результатов исследования морфологии пленок (рис. 2, табл. 1) показывает, что, в целом, известная тенденция увеличения размера островков и перколяционной толщины с ростом температуры конденсации выполняется. Номинальная толщина пленки, при которой происходит ПП, возрастает от 0.8 нм при 200°С до 15 нм при 600°С. Средний размер островков, еще не подвергшихся сращиванию с соседями, достигает при 600°С диаметра 60 нм.

 

Рисунок 2. АСМ изображения пленок железа, выращенных на подложках r-сапфира методом ИЛО со скоростью 0.4 нм/мин (частота 1 Гц) при различных температурах.

 

Таблица 1.

Параметры островковых пленок железа для различных температур и скоростей роста по данным АСМ и СЭМ

T,

oC

f,

Гц

Перкол. переход, нм

Ср. размер островков, нм

Ср. высота островков, нм

Характеристика пленки, островков

200

1

0.8

200-300

4

Извилистые границы

300

1

0.7

Шероховатость w = 0.2

Однородная, гладкая

400

1

1.2

10

1.3

Отдельные островки

500

1

12

40-50

12-16

Агрегаты из островков

600

1

15

50

13-17

Круглые островки

600

3

17

60

19-24

Равновеликие островки

600

5

20-27

100-200

40

Крупные, ограненные

600

10

12

80

18

Червеобразные агрегаты

 

 

При температуре 200°С наблюдаются образование больших островов-агрегатов с изрезанными границами, что является следствием низкой диффузионной подвижности пограничных атомов. Форма образующегося островка зависит от краевой подвижности атомов. Если она низкая, то островки соединяются без существенного изменения своей формы. Несмотря на то, что несмачивание подложки, обусловленное более низкой поверхностной энергией сапфира по сравнению с железом, стимулирует собирание железа в островки, низкая температура препятствует выравниванию границ и обретению энергетически более выгодной округлой формы. Также температуры в 200°С недостаточно для преодоления барьера Эрлиха-Швёбеля, ограничивающего перемещение атомов через край верхней террасы островка в обоих направлениях между подложкой и террасой, который для железа равен 500°К [4]. Поэтому адатомы присоединяются к подножию зародышевых островков, способствуя почти двумерному заполнению подложки.

При 300°С поверхность выглядит гладкой и однородной cо средне-квадратичной шероховатостью 0.2 нм, но электрические измерения показывают несплошность пленки, ее дискретность. Скорее всего, островки могут быть менее 10 нм в диаметре и поэтому не разрешаются методами АСМ и СЭМ.

При 400°С наблюдаются островки диаметром 10 нм. Температуры в этих случаях достаточно, чтобы островки были равновесной, круглой формы с равномерным распределением по поверхности.

При 500°С наблюдается укрупнение островков по механизму слипания, когда два (или больше) отдельных островка, соединяясь в результате контакта, образуют один островок-агрегат. Температуры и/или времени недостаточно, чтобы островки смогли принять равновесную округлую форму. В процессе округления возможны новые контакты с соседями, и в экспериментах в ряде случаев наблюдалось резкое уменьшение сопротивления после прекращения осаждения, но при еще сохраняющейся высокой температуре. В результате, на рис. 2, 500°С мы видим пленку с островками-агрегатами неправильной формы, создающими почти лабиринтную структуру.

При 600°С наблюдаются островки равновесной круглой формы и близкие по размерам (рис. 2, 600°С). В этом случае их формирование происходило по механизму «созревания» - рост за счет диффузионного потока адатомов от более мелких островков, и было остановлено в фазе промежуточного равновесия. Дальнейшее осаждение вещества вызвало бы зарастание каналов, случаи слипания островков и формирование перколяционных путей.

Также при температуре 600°С и частоте 1 Гц были выращены островковые пленки с различным доперколяционным временем осаждения, чтобы зафиксировать различные фазы формирования островковой структуры (рис. 3).

 

Рисунок 3. АСМ изображения островковых пленок железа, выращенных на сапфире, при 600С – 1Гц, на различных стадиях роста (слева направо): зародышеобразования, независимого роста островков, стадии созревания с образованием каналов, соединения островков в лабиринтную структуру.

 

Полученные АСМ изображения иллюстрируют динамику формирования структуры островковой пленки.

Зависимость от скорости осаждения (частоты лазерных импульсов) Пленки железа выращивались при температуре 600°С при частотах лазерных импульсов 1, 3, 5 и 10 Гц, которым соответствуют скорости осаждения 0.4, 1.2, 1.5 и 4 нм/мин. Результаты приведены в таблице 1 и на рис. 3.

 Увеличение скорости осаждения ведет к увеличению перенасыщения адатомов на подложке, и, казалось бы, должно ускорять наступление перколяции и приводить к уменьшению размеров образовавшихся островков.



Рисунок 3. АСМ изображения островковых пленок железа, выращенных методом ИЛО на сапфире при температуре 600°С при различной частоте лазерных импульсов

 

Результаты показывают, что при увеличении частоты от 1 до 5 Гц наблюдается обратное, т.е. увеличение перколяционного порога толщины и размера зерен от 15 нм и 50 нм до 20 - 27 и 100 – 200 нм, соответственно. И только при более существенном увеличении скорости (частоты до 10 Гц) выполняется общая закономерность – приближается во времени ПП и уменьшаются размеры островков.

Такие особенности можно объяснить близостью перенасыщения к критическому для процессов созревания и слияния. При частотах 1, 3 и 5 Гц процессы укрупнения островков благодаря созреванию протекают с сохранением «чистых» каналов, без образования многоостровковых агрегатов, приводящих к лабиринтным перколированным структурам. При увеличении скорости осаждения в 10 раз, при частоте 10 Гц, перенасыщение становится критическим, режим созревания нарушается, и размеры островков и перколяционная толщина в пленке уменьшаются. В отсутствие созревания слияние островков заменяется «слипанием» с образованием червеобразных многоостровковых агрегатов, приближающим начало ПП.

Заключение. Островковые пленки железа выращивались методом импульсного лазерного осаждения с мониторингом электрического сопротивления в процессе роста. Повышение температуры от 200 до 600°С увеличивает латеральные размеры островков от единиц до сотен нанометров, а перколяционную толщину - от менее 1 до 40 нм. Конденсация при малых перенасыщениях: температура 500 - 600°С, скорость 0.2 – 1.0 нм/мин, позволяет растягивать во времени процессы формирования пленок до 100 - 1000 сек., что создает условия для их исследования и получения метаматериалов с заданными параметрами.

 

Список литературы:

  1. NATO Science for Peace and Security Series – B: Physics and Biophysics, Magnetic nanostructures in modern Technology: Spintronics, Magnetic MEMS and Recording (2006).
  2. N. Abdellaoui, A. Pereira, M. Novotny, J. Bulir, P. Fitl, J. Lancok, B. Moine, A. Pillonnet, In situ monitoring of electrical resistance during deposition of Ag and Al thin films by pulsed laser deposition: Comparative study, Applied Surface Science 418 (2017), p. 517–521.
  3. Технология тонких пленок. Под ред. Л. Майселла, Р. Глэнга. Нью-Йорк. 1970. Т.2, ч.II, с.7. М. «Сов. Радио», 1977.
  4. G. Fahsold, A. Priebe, A. Pucci, Preparation of smooth Fe (001) on MgO(001), Appl. Phys. A 73 (2001), p. 39–43.

Проголосовать за статью
Дипломы участников
У данной статьи нет
дипломов

Оставить комментарий

Форма обратной связи о взаимодействии с сайтом
CAPTCHA
Этот вопрос задается для того, чтобы выяснить, являетесь ли Вы человеком или представляете из себя автоматическую спам-рассылку.